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O Padre António da Purificação afirma que D. Ambrósio Brandão (ou Pereira) é natural do Porto, e professor do Instituto da Ordem de Santo Agostinho, recebendo o grau de Doutor em Teologia na Universidade de Coimbra (Padre António da Purificação, Livro I de Viris Illustribus antiquissime Provinnciae Lusitanae Eremitarium Sancti Ordinis Rimitarum Sancti Patriarche Augustini).
Por seu lado, na Crónica dos Cónegos Regrantes, o Padre Nicolao de Santa Maria declara que o Bispo Ambrósio Brandão é natural de Vila da Feira, sendo descendente por bastardia dos Condes Brandão. O seu percurso académico leva-o a estudar Latim e Retórica no Mosteiro de Grijó e professa no Instituto que aí existia. Após realizar os votos de sacerdócio vai para Paris para estudar Artes e Teologia, onde alcança o grau de Mestre. Regressa a Portugal e ingressa no Mosteiro de Grijó, até á sua saída já como Bispo de Coadjutor do Cardeal Infante D. Afonso, com o título de Bispo de Rociona.
O rei D. João III concede-lhe diversas rendas e o título de Comendatário de Santo Antão de Benespera, onde se situa o Mosteiro dos Cónegos de Santo Antão. Alcança o título de Esmoler-mor por ser encarregado de distribuir esmolas e de fazer caridade, e o Padre Manoel Caetano de Sousa atribui-lhe o cargo de Deão da Capela de D. João III. Mais tarde, o Bispo troca o Mosteiro com os padres jesuitas pelo Mosteiro de Santa Maria de Carquere, com o objectivo de reunir a Congregação. Em 1554, e com a autorização do monarca, o Bispo retira-se para o Mosteiro de Carquere, e no ano seguinte para o Mosteiro de Grijó onde falece a 8 de Setembro de 1559. O seu corpo jaz no Capítulo do Mosteiro de Carquere. (BNP, “Catálogo Hystorico dos Pontífices Cardeais e Arcebispos e Bispos que tiveram Dioceses ou Títulos de Igreja fora dos domínios de Portugal e Ilhas, Catálogo de Esmoleres-mores”, Códice 1472, Microfilme - F 12248).